近日,我校化学化工学院结构热力学与微纳化工课题组赵双良教授、危增曦助理教授在双氧水绿色制备用高效催化剂研制方面取得重要进展,基于一种独特的模板策略,成功制备了Sb单原子高负载量催化剂,实现75小时以上高效稳定合成双氧水。相关成果以“Sb2S3为模板合成具有分层结构和高金属负载的掺硫Sb-N-C电合成双氧水”(Sb2S3-templated synthesis of sulfur-doped Sb-N-C with hierarchical architecture and high metal loading for H2O2electrosynthesis)为题发表于国际知名学术期刊《自然·通讯》。
双氧水是绿色的大宗氧化剂,也是拥有高附加值的精细化工产品,在广西半导体、新材料、新能源、造纸和石化产业中有广泛需求。发展双氧水绿色制备技术,可突破蒽醌法技术壁垒、避免生产不环保等问题,为广西相关产业的高质量发展提供拥有自主知识产权的科技支撑。将双氧水绿色制备技术推向工业化应用,尚需进一步提升催化剂的性能和稳定性。围绕这一挑战,我校结构热力学与微纳化工课题组在实现了双氧水绿色制备的前期基础上,与湖南大学费慧龙教授团队合作,再次在高性能、长寿命的催化剂研制上取得突破。
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研究团队巧妙发展了一种独特的模板剂策略,通过快速热分解Sb2S3,成功将主族Sb原子单分散于N、S共掺杂的多孔碳结构中,克服了传统单原子催化剂负载量低等问题,不仅实现Sb原子高达10.32 wt%负载量,而且形成丰富的多孔结构,为高效催化反应过程提供了丰富的活性位点和传质通道。制备的催化剂在测试中表现出高选择性(97.2%)、高质量活性(114.9 A /g)和高生产率(7.46 mol/gcatalyst/h)等优异性能,且在长达75小时的实际流动池评测中,催化剂活性和选择性无明显下降。理论研究表明,配位构型和S掺杂协同促进了活性中心Sb-N4部分两电子活性和选择性大幅增强。该模板法构筑的催化剂廉价、易得,不仅为开发高性能、长寿命工业催化剂提供研制新思路,也为双氧水绿色制备技术的工业应用打下坚实基础。
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该成果的第一作者为我校化学化工学院新入职助理教授危增曦博士和湖南大学严敏敏博士生,通讯作者为我校赵双良教授及湖南大学费慧龙教授、崔春雨讲师、叶龚兰副教授。本研究工作得到了国家自然科学基金项目(91934302, 22178072)、中国博士后面上项目(2020M683617XB)、广西青年人才基地专项(AD21075015, AD21220017)等项目资助。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-36078-y