近日,我校化学化工学院生物质与环境课题组在单原子催化有机污染物降解方面取得新进展,研究成果以Coordination Reconstruction Enhanced Synergistic Nonradical Oxidation Pathways in Cobalt Single-Atom Catalysts for Sustained Pollutant Destruction为题,发表于国际学术期刊Angewandte Chemie International Edition上。该论文的第一作者为化学化工学院2024级博士研究生刘琳,通讯作者为化学化工学院教授李志礼、助理教授陈博(共同第一作者),广西大学为唯一通讯单位。

单原子催化剂因其优异的催化性能,近年来在环境修复领域受到广泛关注。然而,其合成效率低、难以规模化生产、成本高等问题,限制了其工业化应用。针对上述难题,课题组开发出一种可规模化生产、低成本的固态热解策略,成功制备出成本约为35美元/公斤的钴单原子催化剂(Co-SACs)。而后通过水热氧取代调控单原子配位环境,实现了对过一硫酸盐(PMS)的高效活化,并深入阐明了配位结构调控在非自由基氧化过程(包括单线态氧、高价金属氧物种及电子转移)中的关键作用,为单原子催化剂的可控合成及高浓度抗生素废水的高效处理提供了理论依据和技术支撑,具有重要的科学意义和工程应用价值。

图1 Co-N3O1与Co-N2O2以及kg-Co-N3O1的合成示意图

图2 基于同步辐射的X射线吸收光谱(XAS)对Co-N/O配位环境的表征
据悉,该研究工作得到了国家自然科学基金、广西自然科学基金及广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室等项目的资助。近年来,我校生物质与环境课题组围绕生物质材料开发、生物质高值化利用以及环境催化等相关领域进行了深入探索,并取得了一系列研究成果,先后发表于Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.和J. Mater. Chem. A等国际知名期刊,并获评广西自然科学奖二等奖。